Muchas de las reacciones catalíticas que impulsan nuestro mundo moderno ocurren en una caja negra atómica. Los científicos conocen todos los componentes que intervienen en una reacción, pero no cómo interactúan a nivel atómico.
Comprender las vías de reacción y la cinética de las reacciones catalíticas a escala atómica es fundamental para diseñar catalizadores para una producción química sostenible y más eficiente desde el punto de vista energético, especialmente catalizadores multimateriales que tienen estructuras superficiales en constante cambio.
En un artículo reciente, investigadores de la Escuela de Ingeniería y Ciencias Aplicadas John A. Paulson de Harvard (SEAS), en colaboración con investigadores de la Universidad de Stony Brook, la Universidad de Pensilvania, la Universidad de California, Los Ángeles, la Universidad de Columbia y la Universidad de Florida. , se han asomado a la caja negra para comprender, por primera vez, las estructuras en evolución en un catalizador multimaterial a escala atómica.
La investigación se realizó como parte de Arquitecturas integradas de mesoescala para la catálisis sostenible (IMASC), un Centro de investigación de fronteras energéticas financiado por el Departamento de Energía, con sede en Harvard. fue publicado en Comunicaciones de la naturaleza.
«Nuestra estrategia múltiple combina mediciones de reactividad, análisis espectroscópico habilitado para aprendizaje automático y modelado cinético para resolver un desafío de larga data en el campo de la catálisis: ¿cómo entendemos las estructuras reactivas en catalizadores de aleación complejos y dinámicos a nivel atómico? «, dijo Boris Kozinsky, profesor asociado de ciencia de materiales computacionales de Thomas D. Cabot en SEAS y coautor del artículo. «Esta investigación nos permite avanzar en el diseño de catalizadores más allá del enfoque de prueba y error».
El equipo utilizó un catalizador multimaterial que contenía pequeños grupos de átomos de paladio mezclados con concentraciones más grandes de átomos de oro en partículas de aproximadamente cinco nanómetros de diámetro. En estos catalizadores, la reacción química tiene lugar en la superficie de diminutas islas de paladio. Esta clase de catalizador es prometedor porque es altamente activo y selectivo para muchas reacciones químicas, pero es difícil de observar porque los grupos de paladio consisten en solo unos pocos átomos.
«La estructura tridimensional y la composición de los grupos activos de paladio no se pueden determinar directamente mediante imágenes porque las herramientas experimentales disponibles para nosotros no brindan suficiente resolución», dijo Anatoly Frenkel, profesor de Ciencia de los Materiales e Ingeniería Química en Stony Brook y co-correspondiente autor del artículo. «En cambio, entrenamos una red neuronal artificial para encontrar los atributos de tal estructura, como la cantidad de enlaces y sus tipos, del espectro de rayos X que es sensible a ellos».
Los investigadores utilizaron la espectroscopia de rayos X y el análisis de aprendizaje automático para reducir las estructuras atómicas potenciales, luego utilizaron los cálculos de los primeros principios para modelar las reacciones basadas en esas estructuras, encontrando las estructuras atómicas que darían como resultado la reacción catalítica observada.
«Encontramos una manera de refinar un modelo de estructura con aportes de caracterización experimental y modelado de reacción teórica, donde ambos se relacionan entre sí en un ciclo de retroalimentación», dijo Nicholas Marcella, un doctorado reciente del Departamento de Ciencia de Materiales y Química de Stony Brook. Engineering, un postdoctorado en la Universidad de Illinois y el primer autor del artículo.
«Nuestro enfoque multidisciplinario reduce considerablemente el gran espacio configuracional para permitir la identificación precisa del sitio activo y puede aplicarse a reacciones más complejas», dijo Kozinsky. «Nos acerca un paso más a lograr procesos catalíticos sostenibles y más eficientes desde el punto de vista energético para una variedad de aplicaciones, desde la fabricación de materiales hasta la protección del medio ambiente y la industria farmacéutica».
La investigación fue coescrita por Jin Soo Lim, Anna M. P?onka, George Yan, Cameron J. Owen, Jessi ES van der Hoeven, Alexandre C. Foucher, Hio Tong Ngan, Steven B. Torrisi, Nebojsa S. Marinkovic , Eric A. Stach, Jason F. Weaver, Joanna Aizenberg y Philippe Sautet. Fue apoyado en parte por el Departamento de Energía de EE. UU., Oficina de Ciencias, Oficina de Ciencias Energéticas Básicas bajo el Premio No. DE-SC0012573.
